近日,深圳大学化学与环境工程学院陈嘉平教授团队在国际顶级期刊《Advanced Functional Materials》(影响因子19,中科院JCR 1区TOP,Nature Index期刊)发表题为《Phase-Regulated Interfacial Polarization in High-Entropy Materials Enhances Fenton-like Oxidation and Self-Induced Coagulation for Environmental Remediation》的研究论文,该团队硕士研究生金腾辉为论文第一作者,屈伟助理教授、陈嘉平教授为论文通讯作者,深圳大学为第一通讯单位。


随着工业化与城市化进程加快,持久性有机污染物及新兴污染物在水体中不断累积,其稳定的化学结构、高毒性及生物累积性对生态系统和公共健康构成严重威胁。传统生物处理与常规物理化学方法难以实现高效降解,尤其面对含强吸电子基团的顽固污染物时,去除效率常显著下降。在此背景下,基于活性氧物种的高级氧化技术被视为最具潜力的深度处理手段之一。然而,传统多相催化剂受限于活性位点暴露不足、电子转移动力学缓慢、易失活及金属浸出等瓶颈,制约了其大规模应用潜力与长期运行稳定性。
针对这一挑战,研究团队设计并合成了一种由钴、铜、锰、铝、镧、铬六种金属组成的多组分高熵材料(CoCuMnAlLaCr)。通过调控煅烧温度,成功在面心立方(FCC)结构基础上诱导出菱方相(R-3c),形成具有丰富界面的双相结构。相界面处因功函数差异产生显著的内建电场,极大促进了电荷分离与传输,从而大幅提升了过一硫酸盐(PMS)的活化效率。实验表明,该双相材料在2分钟内即可实现对农药阿特拉津(ATZ)高达93.6%的去除率,且在pH 3–10的广泛范围内保持高效稳定。更引人注目的是,材料中锰组分的引入触发了一种新颖的自诱导凝聚机制:反应过程中释放的Mn2+被活性氧物种氧化为MnO2,形成具有三维网络结构的絮凝体。这些絮凝体不仅能有效吸附并共沉淀反应中间产物,还可回收溶液中痕量浸出的金属离子,实现了“氧化-凝聚”协同净化,有效防止二次污染。研究进一步证实,该催化体系对不同类型有机微污染物均表现出广谱去除能力,且对水中常见阴离子和天然有机物具有良好的抗干扰性能。经过11次连续循环使用,催化剂仍保持90%以上的去除效率,展现出优异的稳定性和实用性。该工作不仅突破了传统单相高熵材料在催化活性和反应路径上的局限,还通过巧妙的相工程与元素配伍,构建了一个集快速氧化、自净化凝聚和金属循环于一体的多功能水处理平台。这一策略为设计下一代高效、绿色、可持续的环境催化材料提供了重要借鉴,有望推动高熵材料在水处理乃至更广泛的环境修复领域走向实际应用。
本研究获得了国家自然科学基金、广东省科技厅基金、广东省教育厅基金、深圳大学高层次人才启动基金及青年教师科研启动经费等多个项目的支持。
原文链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202520146