近日,深圳大学化学与环境工程学院刘长坤副教授团队在自然指数期刊《Advanced Functional Materials》(影响因子18.5,中科院JCR 1区,Top期刊)上发表了题为《Poly(bis(1-methylpiperazin-1-ium-amide) Nanofilm Composite Membrane with NanochannelEnabled Microporous Structure and Enhanced Steric Hindrance for Magnesium/Lithium Separation》的研究论文。该团队Faizal Soyekwo副研究员为论文第一作者,刘长坤副教授为唯一通讯作者,深圳大学为唯一通讯作者单位。
锂在清洁能源技术中发挥着不可或缺的作用,盐湖卤水蕴藏着全球约70%的锂资源,盐湖锂资源的开发具有重大战略意义。相较于传统分离方法,纳滤技术因较低操作压力等优势而受到青睐。通过单体界面聚合(IP)形成的聚酰胺(PA)纳滤(NF)膜广泛应用于盐湖卤水锂镁分离。但由于盐湖卤水中的镁/锂比相对较高,传统NF膜存在渗透性和选择性的相互制约关系,影响其整体分离性能。NF膜的分离层电荷密度和孔径调节是锂镁分离性能提升的重要因素。因此,构建新型的分离层界面聚合单体,从结构角度改善纳滤膜的分离性能,是提升锂镁分离效果的一个重要的研究方向。
在本项工作中,我们采用含有双季铵阳离子的新型单体1,1'-(己烷-1,6-二基)双(1-甲基哌嗪-1-鎓)溴化物作为分子构建模块,通过界面聚合制备聚酰胺NF膜。双季铵单体的棒状构象赋予了增强的电正性、松散堆积的网络结构(孔径~ 0.8-1.35 nm)和高自由体积。所制备的NF膜得到28.34 L m−2h−1bar−1的高水渗透性,锂/镁选择性高达76.9,优于大部分报道的NF膜性能。此外,由于形成的叔酰胺结构中缺乏氯敏感的-NH基团,该NF膜还表现出显著提升的耐氯性能。此外,通过NF膜界面聚合、跨膜水传输和离子选择性传输行为的分子动力学模拟,深入阐述了单体的设计和构建对NF膜微孔网络结构和正电荷密度的双重调节机制。该研究结果对于先进聚合物膜的开发及有效提升锂镁分离性能提供了有益的科学参考。
该研究成果得到广东省自然科学基金以及深圳市科技计划国际合作等项目的资金支持。
撰稿:刘长坤 审核:郭凯、李永亮