2024年9月5日，赵若团队在《Angewandte Chemie-International Edition》上发表了题为“Design of Quasi-Metal-Organic Frameworks for Solid Polymer Electrolytes Enabling an Ultra-Stable Interface with Li Metal Anode”的研究论文。深圳大学高等研究院为第一完成单位，赵若研究员为本论文的通讯作者。
固态聚合物电解质（SPE）在锂金属电池的发展中至关重要。最近，具有开放金属位点（OMS）的金属有机框架（MOF）作为固体填料有望提高SPE的性能。然而，含有MOF的OMS数量非常有限，不到MOF总数的5%。在考虑产量、成本和加工性时，常用的含MOF的OMS不超过10种，造成了很大的局限性。基于此，本研究报道了一种简单的方法，通过在MOF中制造配位缺陷，将无OMS的MOF转换为富含OMS的准MOF（图1），用于开发高性能SPE，并探索了其潜在机制。
以典型的钴基MOF（ZIF-67）为例，通过可控热处理技术，制备出准MOF（QZIF）。研究表明，QZIF中Co-N配位数为3.4，是的Con+配位不饱和，具有离子筛特性，能够有效提高电解质锂离子迁移数。此外，QZIF中的Con+OMS可促进阴离子分解，构造富含LiF/Li3N的固态电解质界面层，有利于稳定电解质/电极界面，抑制锂枝晶生长。得益于上述优势，全电池表现出超长的循环稳定性。
该研究得到国家自然科学基金委等项目支持。
原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202416170
图1. a)准MOF的设计示意图。b) ZIF-67和QZIF的合成和配位结构。c) TFSI-在CoN4（ZIF-67）和CoN2（QZIF)上的吸附构型简化模型以及相应的微分电荷密度。绿色和黄色区域分别表示电荷密度降低（Δ𝜌< 0）和增加（Δ𝜌> 0）.
撰稿：赵若 审核：刘俊芳、李晓光、李猛
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