2025年11月26日,高等研究院赵伟团队利用氧化石墨纤维(OGF)无金属电催化剂,攻克了功能化苯胺绿色合成中长期存在的选择性控制难题,实现了绿色可持续催化领域的重要突破。相关研究成果以“Metal-Free Carbon Catalyst for Highly Selective Electrocatalytic Reduction of Nitrostyrene”为题,发表于《Chemical Communications》,赵伟研究员为通讯作者,23级硕士李诗琪为第一作者,深圳大学高等研究院为独立完成单位。
带有可还原官能团(如C=C)的功能化苯胺,是合成医药、农药、功能聚合物等高价值精细化学品的关键中间体。然而,功能化苯胺的绿色合成面临巨大挑战。传统的贵金属热催化技术存在明显瓶颈:一方面,其苛刻的操作条件(100–140°C,高压氢气)导致高能耗与高投资;另一方面,难以精准控制反应路径,极易发生碳碳双键(C=C)的过度加氢,生成不需要的副产物。为应对这一难题,赵伟团队以3-硝基苯乙烯(3-NS)为模型反应,设计了一种无金属OGF催化剂。

图一:无金属OGF催化剂对3-硝基苯乙烯电催化还原的反应路径示意图
机制研究表明,该催化剂能够优先吸附并活化硝基(-NO2),同时有效抑制了热力学上更易反应的碳碳双键(C=C)的还原。这一机制从源头上解决了选择性控制的难题,实现了硝基(-NO2)向氨基(-NH2)的高效转化,同时完好保留了碳碳双键(C=C)。性能测试结果全面超越当前文献报道的最高水平:该催化剂可在30 mA cm-2的电流密度下(约为以往最佳研究的4.6倍)稳定工作,同时保持优异的选择性。在此条件下,目标产物3-乙烯基苯胺(3-VA)的法拉第效率和选择性分别高达79%和82%,生产速率更是达到0.146 mmol h-1 cm-2,较以往最佳水平提升2.1倍。该研究为功能化苯胺的绿色合成提供了一种极具竞争力的新技术路径,对推动精细化工行业的低碳转型具有重要的科学价值与现实意义。
该研究得到了广东省基础与应用基础研究基金等项目支持。
原文链接:https://doi.org/10.1039/D5CC05532F